Природа,1992, № 12, стр. 59-65.

Радиоактивный углерод

И.Я.Василенко, В.А.Осипов, В.П.Рублевский

© Василенко И.Я., Осипов В.А., Рублевский В.П. Радиоактивный углерод.

Иван Яковлевич Василенко, доктор медицинских наук, профессор, лауреат Государственной премии СССР, ведущий научный сотрудник Института биофизики Минздрава Российское Федерации. Область научных интересов - токсикология продуктов ядерного деления, радиационная гигиена.

Вячеслав Александрович Осипов, кандидат медицинских наук, ведущий научный сотрудник того же института, специалист по токсикологии. Занимается исследованием кинетики обмена и биологической эффективности радионуклидов в организме млеко-питающих.

Владимир Петрович Рублевский, кандидат технических наук, старший научный сотрудник того же института. Основные научные интересы связаны с экологией, охраной окружающей среды и радиационной безопасностью ядерной энергетики.

ИЗ ВСЕХ природных элементов таблицы Менделеева углероду принадлежит особая роль - он составляет структурную основу органических соединений, в том числе тех, которые входят в состав живых организмов.

Природный углерод - это смесь двух стабильных изотопов: 12 С (98,892%) и 13 С (1,108 %). Из четырех радиоактивных изотопов (10 С, 11 С, 14 С и 15 С) только долгоживущмй углерод-14 (период полураспада 5730 лет) представляет практический интерес, поскольку участвует в круговороте углерода биосферы. Этот чистый низкоэнергетический вета-излучатель с максимальной энергией частиц 156 кэВ относится к числу глобальных радионуклидов. Образуется он как в естественных, так и в искусственных условиях в результате нескольких ядерных реакций. Повышение концентрации антропогенного 14 С во внешней среде, а его источники - ядерные взрывы и выбросы предприятий ядерной энергетики) представляет большую гигиеническую и экологическую проблему.

ИСТОЧНИКИ РАДИОУГЛЕРОДА

Природный нуклид образуется главным образом при взаимодействии вторичных нейтронов космического излучения с ядрами азота в верхних слоях атмосферы по реакции 14 N (n, р) 14 С. Роль других реакций - 15 N (n, a) 14 С; 16 О (р, Зр) 14 С; 17 О (n,а) 14 С; 13 C (n.у) 14 С - в образовании природного углерода-14 незначительна из-за малых сечений взаимодействия и низкого содержания ядер этих изотопов в естественной смеси элементов.

Средняя интенсивность образования этого нуклида в атмосфере (в основном в стратосфере) равна 2,28 атом/с на 1 см2 земной поверхности, что составляет 9,7 x 10 \23 атом/сут. По массе это примерно 22,5 г/сут, а по активности-около 2,8 ТБк/сут или 1 ПБк/год. Среднее содержание природного нуклида в атмосфере и биосфере остается постоянным: 227 ± 1 Бк/кг углерода.

Антрогюгеиный углерод-14 образуется в основном подобно природному, т.е. нейтроны (возникающие в большом количестве при взрыве ядерных бомб) поглощаются ядрами азота-14. Количество нуклида зависит от типа бомбы (атомная или термоядерная), ее конструкции (используемые материалы) и мощности (плотность потока нейтронов). Величина выхода 14 С при взрывах по реакции синтеза принята равной 0,65 ПБк/Мт, по реакции деления - почти в пять раз меньше (0,12 ПБк/Мт). Подсчитано, что со времени взрыва первой атомной бомбы в 1945 г. до 1980 г. образовалось 249,2 ПБк углерода-14 (табл. 1).

С 1981 г. испытания ядерного оружия в атмосфере прекратились, и предприятия ядерно-топливного цикла оказались единственным мощным источником антропоген-ного нуклида, способным заметно влиять на повышение его концентрации в атмосфере и биосфере Земли. Этот нуклид образуется в активной зоне атомных реакторов любого типа, где существуют мощные потоки нейтронов, которые взаимодействуют с материалами конструкций реактора, с веществом теплоносителя, замедлителя, топлива и имеющимися в них примесями: 14 N (п, р) 14 С; 17 O (n.a) 14 С; 13 C (n.y) 14 С; 235 U (n.f) 14 C (тройное деление урана-235 в топливе).

В зависимости от типа и особенностей конструкции реактора вклад каждой из этих реакций в образование нуклида может меняться очень значительно. Согласно расчетам, его удельный выход при облучении тепловыми нейтронами некоторых веществ, применяемых в качестве замедлителя или теплоносителя по реакции (n,р), в газообразном азоте и воздухе примерно на четыре порядка выше, чем по реакции (n,а) в воде, углекислом газе или кислороде воздуха благодаря большому сечению взаимодействия тепловых нейтронов с ядрами азота (а = 1750 мбарн) и его высокому содержанию в воздухе (78%). Выход 14С по реакции (n,у) в графите, детолилметане, газойле и терфениле еще на порядок ниже, чем по реакции (n, а).

Скорость образования углерода-14 в топливе зависит главным образом от концентрации примеси азота: при обычном его содержании (0,001-0,002%) скорость составляет примерно 0,4-2,5 ТБк/(ГВт/год), а в воде теплоносителя-замедлителя находится в пределах 0,2-0,5 ТБк/(ГВтэ/год) .

В действующих АЭС бывшего СССР используются в основном водо-водяные реакторы (ВВЭР-440 и ВВЭР-1000), водо-графит-ные (РБМК-1000 и РБМК-1500) и реакторы на быстрых нейтронах (БН-350 и БН-600). Первые и третьи реакторы аналогичны соответствующим типам зарубежных реакторов (PWR и PBR) по скорости генерации 14 С и его выходу в окружающую среду.

Реакторы РБМК с кипящей водой под давлением в качестве теплоносителя и графитом в качестве замедлителя не имеют аналогов в зарубежной практике реакторостроения. Их основная особенность - наличие большого количества азота в активной зоне, используемого в смеси с гелием для охлаждения замедлителя, и большой массы углерода самого замедлителя. Это приводит к большей скорости генерации 14 С до величины 2- 3 ТБк/ (ГВтэ/год), что примерно на порядок больше, чем в реакторах типа ВВЭР .

Углерод-14, образующийся в теплоносителе и замедлителе, частично или полностью выбрасывается в окружающую среду в виде газоаэрозолей, а из топлива реакторов - с радиоактивными отходами заводов по его переработке (регенерации).

МИГРАЦИЯ ВО ВНЕШНЕЙ СРЕДЕ

Радиоуглерод высоко подвижен. С мест выбросов в результате атмосферных процессов нуклид переносится на большие расстояния и, окисляясь до 14 СО2, вступает в естественный круговорот углерода.

Известно, что весь земной углерод сосредоточен в двух бассейнах - «осадочном» и «обменном». Углерод первого бассейна (органический и неорганический углерод осадочных пород, уголь, нефть и другие ископаемые) практически не участвует в естественных обменных процессах, он вступает в круговорот только после сжигания органического топлива. Углерод второго бассейна, в котором находится около 0,17% всего земного количества углерода, причем более 90% его - в глубинных водах Мирового океана, участвует в круговороте отдельными его резервуарами: атмосферой, биосферой, гидросферой и др.

Модель глобальной циркуляции углерода-14, поступающего в атмосферу с выбросами предприятий ядерно-топливного цикла (1) и со сбросами (2). Коэффициенты обмена приведены в отн. ед./год.

Круговорот углерода в природе состоит как бы из двух циклов, проходящих параллельно в наземной и морской частях биосферы и связанных атмосферой. Из множества моделей, описывающих поведение углерода в «обменном» бассейне, НКДАР использует для расчетов 8-резервуарную, в которой учитываются все основные процессы, проходящие в природном цикле углерода Земли.

Скорость обмена углерода между резервуарами «обменного» бассейна различна: среднее время пребывания молекулы CO2 в атмосфере до ее перехода в воду океана составляет несколько лет, из его глубин в атмосферу - до нескольких сотен лет, а из осадочных пород в атмосферу даже несколько миллионов лет. Таким образом, осадочные породы являются как бы «могильником» радиоуглерода (естественного и искусственного), в котором он практически распадается и выходит из природного круговорота.

КИНЕТИКА ОБМЕНА

Окисленный во внешней среде, до 14 СО2 углерод-14 за счет фотосинтеза накапливается в растениях (в незначительных количествах поглощается и из почвы), а затем по пищевым цепочкам поступает животным и человеку. Коэффициент перехода в цепочке «атмосферный углерод - углерод растений» равен единице, а равновесие устанавливается в течение двух-трех месяцев За время интенсивных испытаний ядерного оружия (1963-1964 гг.) содержание 14 C в растительных продуктах, молоке, мясе повысилось примерно в два раза по сравнению с природным фоном. Заметим, период полуочищения продуктов питания составляет около шести лет .

В организм человека радиоуглерод поступает в форме различных органических и неорганических соединений, в основном в составе углеводов, белков и жиров. Аэрогенное поступление незначительно - лишь 1% от пищевого. Чтобы понять, какое действие оказывает на организм. 14 C, поступающий в виде органических и неорганических соединений, мы в опытах на крысах исследовали кинетику обмена. Выяснилось, что обмен неорганических соединений (На2 14 СОз, NaH 14 CO3, К2 14 СОз) характеризуется высокой интенсивностью; радиоуглерод обнаруживается в крови животных уже с первых минут поступления в организм, через 15 мин. его содержание достигает максимума - нескольких процентов от введенного количества. Образуя в крови непрочные бикарбонатмые соединения, радиоуглерод быстро выводится. В органах и тканях накапливается лишь незначительная часть введенного количества нуклида, причем распределяется он достаточно равномерно: вначале - в печени, почках, селезенке, а затем - в скелетной и жировой ткани. При длительном поступлении активность нуклида медленно накапливается - от 1,7% на вторые сутки до 7,7 на 32-е от ежедневно вводимого количества Na2 14 CO3. Можно считать, что к концу месяца опытов устанавливается равновесное состояние между поступлением нуклида и его содержанием в организме крыс, при этом кратность накопления примерно равна 0,07.

В экспериментах по изучению обмена 14 C в форме органических соединений мы использовали содержащие нуклид глюкозу, янтарную кислоту, глицин, валин, трипто-фан, глицерин, пальмитиновую и стеариновую кислоты, метиловый и этиловый спирты, т. е. соединения, входящие в состав важнейших классов: углеводов, белков, жиров и спиртов. Поступив в организм, высокомолекулярные соединения расщепляются до низкомолекулярных, углерод которых в конце концов окисляется до углекислоты. Одновременно синтезируются аминокислоты, жирные кислоты, гексозы и другие важные метаболиты, используемые организмом как энергетический и пластический материал. Таким образом, радионуклид проникает во все структуры и ткани живых организмов.

Динамика его накопления при хроническом поступлении в виде органических соединений зависит от формы соединения. Равновесное содержание 14 С-глюкозы наступает к концу третьего месяца (кратность накопления равна трем), 14 С-глицина и 14 С-пальмитиновой кислоты - к концу четвертого (кратность накопления соответственно 12 и 13) .

Скорость выведения из организма нуклида органических соединений в определенной мере тоже зависит от их класса: нуклид углеводов выводится интенсивнее, чем поступивший в форме аминокислот и жирных кислот, а введенный в составе спиртов задерживается дольше «углеводного», Со временем скорость выведения постепенно замедляется, видимо за счет того, что поступивший в организм нуклид используется как пластический материал. Радиоуглерод выводится в основном через органы дыхания, значительно меньше - через почки и кишечник, причем соотношение тоже зависит от формы соединения.

Известно, что конечные метаболиты углеводов, жиров и спиртов - углекислота и вода, а белков - еще и мочевина, мочевая кислота, креатинин (последние и выводятся из организма почками и кишечником). Часть нуклида спиртов выдыхается в неизмененном виде.

Результаты исследований на крысах мы использовали для оценки обмена углерода-14, поступающего в организм человека с пищей. Поскольку в стандартный рацион взрослого человека входит около 500 г углеводов, по 100 г жиров и белков, а доля углерода в них составляет соответственно 50, 75 и 54%, то с пищей мы получаем за день около 70, 20 и 10% углерода.

Если учесть, что кратность накопления нуклида, поступающего в составе этих соединений, равна 15, 65 и 60, то в стандартном рационе она окажется равной примерно 31. Это значение близко к кратности накопления у человека стабильного углерода и нуклида естественного происхождения. Наступление равновесного состояния будет определять радиоуглерод, поступающий с жирами и белками, и, памятуя различия в интенсивности обмена у крысы и человека, можно ожидать, что у последнего оно наступит примерно через 1,5 года после начала поступления нуклида в организм .

Таким образом, обмен радиоуглерода зависит от формы его соединения, что сказывается на величинах формируемых доз внутреннего облучения (табл. 2). Поглощенные дозы содержащих его органических веществ с момента поступления в организм до образования конечных метаболитов не одинаковы: в силу различий их метаболизма, но в среднем они в десятки-сотни раз больше, чем неорганических. Особенности метаболизма различных соединений радиоуглерода сказываются и на их токсичности.

БИОЛОГИЧЕСКОЕ ДЕЙСТВИЕ

Эффект облучения, как известно, зависит от величины поглощенной, дозы, ее мощности, объема облучаемых тканей и органов и вида излучения. В основе повреждающего действия лежит комплекс взаимосвязанных и взаимообусловленных процессов - ионизация и возбуждение атомов и молекул дают начало образованию высокоактивных радикалов, вступающих во взаимодействие с различными биологическими структурами клеток. Важноe значение имеет внутри- и межмолекулярная передача энергии возбуждения, а также возможные разрывы связей в молекулах за счет непосредственного действия радиации. Физико-химические процессы, протекающие на начальном этапе, принято считать первичными, пусковыми. В последующем развитие лучевого поражения проявляется в нарушении функций органов и их систем.

Особую опасность представляют радионуклиды, которые, накапливаясь в органах и тканях, становятся источником длительного внутреннего облучения. Характер его зависит от физико-химических свойств радионуклидов, среди них особое место, как отмечено, занимает углерод-14, поскольку является изотопом основного биогенного элемента. Биологическое действие его связывают не только с радиационными, но и трансмутационными эффектами, которые возникают при превращении атомов 14 С в атомы 14 N в результате (бета-распада. Особую опасность эти процессы могут приобрести при включении радиоуглерсда в ДНК и РНК половых клеток, так как даже единичные акты его распада ведут к неустранимым организмом точковым мутациям.

Многие специалисты считают, что биологическая эффективность нуклида за счет трансмутационного действия должна существенно повыситься. Но результаты экспериментов оказались противоречивыми. Значение относительной биологической эффективности 14 C, установленное разными исследователями7 по показателям генных мутаций (фаг, дрожжи, дрозофила), хромосомных аберраций (корешки лука и проростки бобов) и репродуктивной гибели клеток (культура ткани и бактерии), колеблется от 1 до 20. Видимо, это связано с разными условиями опытов, разнообразием тестов и условий облучения. Материалы исследований на теплокровных животных нам неизвестны.

Мы изучали биологическое действие остропоражающих доз радиоуглеродв на мышей, используя органические соединения, которые могут моделировать поступление нуклида в составе белков (14 С-глицин), жиров (14 С-стеариновая кислота), а также 14 С-янтарную кислоту, соединение, образующееся в организме в результате окисления углеводов, белков и жиров (т. е. всех основных пищевых продуктов) и их взаимных превращений в клетках. Состояние животных оценивали по клиническим, гематологическим, физиологическим, биохимическим, иммунологическим и патологоанатомическим показателям.

Облучение животных было длительным, относительно равномерным. Различие в поглощенных дозах (их оценивали по данным специальных радиометрических исследований) в органах и тканях, за исключением жировой, дозы облучения которой были выше среднетканевых примерно в два-три раза, не превышало 1,5. К концу первого месяца дозы формировались примерно на 50%, а в течение трех-шести месяцев (в зависимости от соединения) - на 90%. Отмеченные особенности облучения имеют принципиальное значение в оценке биологической эффективности радиоуглерода, который характеризуется сравнительно невысокой радиотоксичностью, определяемой формой соединения. Для глицина доза, вызывающая гибель 50% животных за 30 сут (СД 50/30), равна 6,3 МБк/г массы тела. К моменту гибели 50% мышей (средняя продолжительность жизни 17,5 ± ± 1,5 сут) cреднетканевая доза составила 8-1 Гр при мощности 0,08-0,02 сГр/мин. Тяжелые радиационные поражения мышей со смертельным исходом в течение первого месяца при введении 14 С-стеариновой кислоты (2,2 МБк/г) связаны с тем, что на единицу введенной активности формируются более высокие дозы внутреннего облучения.

Па результатам исследований биологического действия 14 С-глицина, с учетом особенностей метаболизма и формируемых величин поглощенных доз на единицу введенной активности, мы оценили токсичность и других соединений радиоуглерода. Оказалось, что токсичность 14 С-карбоната и бикарбоната натрия в 130 раз ниже, чем 14 С-глицина, 14 С-карбонатов калия и кальция - соответственно в 85 и 30 раз, 14 С-глю-козы, 14 С-глюкозамина и 14 С-янтарной кислоты - примерно в четыре-раза, 14 С-валина, 14 С-этилового и 14 С-метилового спиртов - почти такая же, как токсичность 14 С-глицина, а 14 С-триптофана, и 14 С-пальмитиновой кислоты - примерно в четыре-пять раз выше. Учитывая содержание углеводов, белков и жиров в суточном рационе, мышей, мы рассчитали, что доза нуклида, вызывающая гибель 50% животных за 30 сут, приблизительно равна 15 МБк/г массы тела.

Содержание радиоуглерода в организме крыс при однократном введении в форме: 14 С-бикарбоната натрия (1), 14 С-карбонатов натрия (2), калия (3); и кальция (4); 14 С-янтарной кислоты (5), 14 С-глюкозамина (6), 14 С-глюкозы (7), 14 С-этилового (8) и метилового (9) спиртов, 14 С-валина (10), 14 С-глицерина (11), 14 С-стеариновой кислоты (12), 14 С-глицина (13), 14 C-триптофана (14) и 14 С-пальмитиновои кислоты (15).

В клиническом течении острых поражений нуклидом, поступающим с пищей, не было существенных отличий от лучевой болезни, вызванной внешним гамма-облучением, так же выделялись известные периоды: скрытый, выраженных проявлений болезни и восстановительный (выздоровление или переход болезни в хроническую форму). Изменения показателей крови, по которым обычно судят о тяжести болезни, были типичными, нарушение обмена проявлялось в ожирении животных, отчетливо фиксировалось бластомогенное (опухолеродное) действие нуклида. При остром поражении они резко теряли свою массу и погибали на фоне глубокой лейкопении (низком содержании лейкоцитов в периферической крови). Тяжелые и средней тяжести поражения перешли в хроническую форму, медленно восстанавливались показатели крови. Выздоровление крайне затянулось. Продолжительность жизни (в зависимости от тяжести поражения) была существенно ниже, чем у контрольных мышей.

Концепция беспорогового действия ионизирующей радиации поставила проблему малых доз. Опасность доз на уровне естественного облучения связывают в основном с индуцированием мутаций (их число определяется величиной поглощенной дозы) в соматических: » половых клетках. Мутации в соматических клетках приводят к росту злокачественных новообразований и другим нарушениям, в половых-к снижению воспроизводительной функции, отклонению нормального развития и наследственным болезням. При воздействии малых доз возможны медленно развивающиеся нарушения с широким индивидуальным разбросом, зависящим от исходного состояния организма и его наследственных особенностей.

Биологическое действие малых доз углерода-14 в условиях хронического поступления мы исследовали в опытах на крысах. Животные восьми групп получали его ежедневно с питьевой водой в форме 14С-глюкозы в течение всей жизни в количестве 92,5; 18,3; 13; 1,9; 1,3; 0,2; 0,1 и 0,01 кБк/г массы тела. Среднетканевые поглощенные дозы составили соответственно 233; 47; 11,5; 1; 0,5; 0,1 и 0,01 мГр в год. Состояние крыс оценивалось клиническими, гематологическими, физиологическими, биохимическими, иммунологически-ми и морфологическими показателями.

В начальный период состояние подопытных и контрольных животных существенно не отличалось, но в последующем выявились функциональные изменения, которые можно оценить как реакцию на облучение. И в конце опытов (в основном в трех первых группах) обнаружилась морфологическая патология в легких, почках и печени, снизилась воспроизводительная функция. Видимо, в начальный период организму удается компенсировать нарушения, но затем, по мере накопления радиационных повреждений сказывается недостаточность механизмов репарации и адаптивных реакций. В результате снижаются устойчивость организма к другим неблагоприятным факторам внешней среды и продолжительность жизни.

Состояние крыс, облученных меньшими дозами (четвертая - восьмая группы), оставалось без существенных изменений в течение всего опыта, хотя и проявлялась тенденция к более раннему появлению опухолей молочных желез по сравнению с контрольными животными. Количественные различия, однако, оказались статистически недостоверными.

Генетические эффекты действия радиоуглерода мы изучали (совместно с сотрудниками Института общей генетики РАН В.А. Шевченко, М.Д. Померанцевой и Л.К. Рамайя) на разных стадиях сперматогенеза у мышей при однократном, длительном и хроническом введении самцам 14 С-глюкозы. Через три месяца после однократного введения нуклида дозы облучения составили 0,22; 0,5; и 1,01 Гр, при длительном-0,74 и 1,47 (к концу опыта) и хроническом - 0,066 и 0,013 Гр/год.

Мы сопоставили частоту доминантных летальных мутаций в пост- и премейотических половых клетках, частоту реципрок-ных транслокаций (обмена двумя участками между гомологическими хромосомами) в сперматогониях и частоту встречаемости аномальных головок спермиев с этими же показателями при действии внешнего гамма-излучения. Выяснилось, что относительная генетическая эффективность радиоуглерода составляет примерно 1-2, причем трансмутационные последствия не выявляются - видимо, 14 С-глюкоза не проникает в ДНК половых клеток. Наши выводы вряд ли следует считать окончательными, радиационное действие на живой организм требует множества специальных исследований.

Итак, мы имеем некоторые экспериментальные результаты по действию разных доз радиоуглерода на животных. Можно ли на основании этого оценить соматические и генетические последствия в человеческой популяции при повышении концентрации нуклида? Мы попытались сделать это (табл. 3), приняв во внимание, что при происходящем глобальном загрязнении окружающей среды радиоуглеродом устанавливается равновесие в цепи «атмосфера - продукты питания - человек» с коэффициентом дискриминации во всей цепочке, равным 1 ;

ядерные испытания в атмосфере прекращены;

существует беспороговое линейное соотношение доза/эффект.

При генетической эффективности нуклида, равной 1 (без трансмутаций), можно ожидать, что число онкогенных заболеваний со смертельным исходом в популяции из 10 6 человек и среди 10 6 новорожденных при облучении в дозе 10 6 чел.-Гр составит 124 и 40 случаев соответственно. Для сравнения отметим: смертность от новообразований различной этиологии и локализации (без учета действия ионизирующего облучения) достигает 1500-2000 случаев в год в такой же популяции людей, а естественная частота генетических нарушений - 60 тыс. случаев на 10 млн. детей, причем 16 тыс. - тяжелые дефекты.

Итак, воздействию глобального радионуклида - углерода-14 - подвергаются все представители растительного и животного мира. Не исключено, что в экосистемах существуют менее устойчивые объекты, чем человек, потому повышение концентрации радиоуглерода во внешней среде представляет не только гигиеническую, но и экологическую проблему... Отсутствие явного генетического груза как результата облучения естественным радиоуглеродом, видимо, связано с выработкой в ходе эволюции защитных механизмов, которые устраняют мутационные повреждения на разных стадиях развития организмов. Но с увеличением доз облучения эти механизмы могут оказаться недостаточно эффективными.

1. Былкин Б. К., Рублевский В.П., Хрулев А. А, Т и щ е н к о В. А. // Атом. техника за рубежом. 1988. № 1. С. 17-20. 2. Рублевский В. П., Голенецкий С, П., К и р д и н Г. С. Радиоактивный углерод в биосфере. М., 1979.

3. Б о л и н Б. Круговорот углерода // Биосфера. М., 1982. С. 91--104.

4. Broeker W. S., WaHon A.//Science. 1959. V. 130. N 3371. P. 309-314.

5. Василенко И. Я., Бугры шее П. Ф., Истомина А. Г., Т у р о в а В. И. // Журн. гигиены, эпидемиологии, микробиологии и иммунологии (Прага). 1982. Вып. 26. № 1. С. 18-27.

6. В а с и л е н к о И. Я., О с и 11 о в В. А., Л я г и н-с к а я А. М. и др. Кинетика обмена и биологическое действие радиоактивного углерода (^С). Пре-принт ЦНИИатоминформ-ОН-4-88. М., 1988. С. 28-29.

7. См., например; Кузин А. М., Исаев Б. М., Хвостов а Б. М. и др. Эффективность биологического действия ^С при его включении в живые структуры // Радиационная генетика. М., 1962. С.267- 273; Кузин А. М., Глембоцкий Я. Л., Л в п к и н Ю. А.//Радиобиология. 1964. Т. 4. № 6. С. 804-809; Александров С. Н., П о п о в Д. К., Стрельникова Н. К.//Гигиена и санитария. 1971. № 3. С. 63-66; Apelgot S. Effect lйtal de la dйsintйgration d"atomes radioacfivs [ "H, "C, "Pi incorpores dons Lactous//Biological effects of transmutation and decay of incorporated radioiiotops. Vienna, 1968. P. 147-163.

Открытие

Углерод-14 является одним из природных радиоактивных изотопов. Первые указания на его существование были получены в 1936 году, когда британские физики У. Бёрчем и М. Голдхабер облучали медленными нейтронами ядра азота-14 в фотоэмульсии и обнаружили реакцию 14 N(n , p ) 14 C . В 1940 году углерод-14 смогли выделить американские физики Мартин Дэвид Кеймен и Самуэл Рубен, облучавшие на циклотроне графитовую мишень дейтронами ; 14 C образовывался в реакции 13 C(d , p ) 14 C . Его период полураспада был установлен позже (Мартин Кеймен в своих первых экспериментах получил 2700 и 4000 лет , Уиллард Либби в 1951 году принял период полураспада в 5568 ± 30 лет ). Современное рекомендованное значение периода полураспада 5700 ± 30 лет приведено в базе данных Nubase-2016 и основано на пяти экспериментах по измерению удельной активности, проведённых в 1960-х годах .

Образование

Углерод-14 образуется в верхних слоях тропосферы и стратосферы в результате поглощения атомами азота-14 тепловых нейтронов , которые в свою очередь являются результатом взаимодействия космических лучей и вещества атмосферы:

0 1 n + 7 14 N → 6 14 C + 1 1 H . {\displaystyle \mathrm {~_{0}^{1}n} +\mathrm {~_{7}^{14}N} \rightarrow \mathrm {~_{6}^{14}C} +\mathrm {~_{1}^{1}H} .}

Ещё один природный канал образования углерода-14 - происходящий с очень малой вероятностью кластерный распад некоторых тяжёлых ядер, входящих в радиоактивные ряды . В настоящее время обнаружен распад с эмиссией углерода-14 ядер 224 Ra (ряд тория), 223 Ra (ряд урана-актиния), 226 Ra (ряд урана-радия); предсказан, но экспериментально не обнаружен аналогичный процесс для других природных тяжёлых ядер (кластерная эмиссия углерода-14 обнаружена также для отсутствующих в природе нуклидов 221 Fr , 221 Ra , 222 Ra и 225 Ac). Скорость образования радиогенного углерода-14 по этому каналу пренебрежимо мала по сравнению со скоростью образования космогенного углерода-14 .

При испытаниях ядерного и особенно термоядерного оружия в атмосфере в 1940-1960-х годах углерод-14 интенсивно образовывался в результате облучения атмосферного азота тепловыми нейтронами от ядерных и термоядерных взрывов. В результате содержание углерода-14 в атмосфере сильно возросло (так называемый «бомбовый пик», см. рис.), однако впоследствии стало постепенно возвращаться к прежним значениям ввиду ухода в океан и прочие резервуары. Другой техногенный процесс, повлиявший на среднее отношение [ 14 C]/[ 12 C] в атмосфере, действует в направлении уменьшения этой величины: с началом индустриализации (XVIII век) значительно увеличилось сжигание угля, нефти и природного газа, то есть выброс в атмосферу древнего ископаемого углерода, не содержащего 14 C (так называемый эффект Зюсса) .

Ядерные реакторы, использующие воду в активной зоне, также являются источником техногенного загрязнения углеродом-14 .

Общее количество углерода-14 на Земле оценивается в 8500 петабеккерелей (около 50 тонн ), в том числе в атмосфере 140 ПБк (840 кг ). Количество углерода-14, попавшего в атмосферу и другие среды в результате ядерных испытаний, оценивается в 220 ПБк (1,3 тонны ) .

Распад

6 14 C → 7 14 N + e − + ν ¯ e . {\displaystyle \mathrm {~_{6}^{14}C} \rightarrow \mathrm {~_{7}^{14}N} +e^{-}+{\bar {\nu }}_{e}.}

Скорость распада не зависит от химических и физических свойств окружения. Грамм атмосферного углерода содержит около 1,5×10 −12 г углерода-14 и излучает около 0,6 бета-частиц в секунду за счёт распада этого изотопа. Следует отметить, что с этой же скоростью углерод-14 распадается и в человеческом теле; каждую секунду в организме человека происходит несколько тысяч распадов. Ввиду малой энергии образующихся бета-частиц мощность эквивалентной дозы внутреннего облучения, получаемого по этому каналу (0,01 мЗв /год, или 0,001 бэр /год), невелика по сравнению с мощностью дозы от внутреннего калия-40 (0,39 мЗв/год) . Средняя углерода-14 живой биомассы на суше в 2009 году составляла 238 Бк на 1 кг углерода, близко к значениям до бомбового пика (226 Бк/кг C ; 1950) .

Использование

Радиоизотопное датирование

Углерод-14 постоянно образуется в атмосфере из азота-14 под воздействием космических лучей. Для современного уровня космической активности можно оценить относительное содержание углерода-14 по отношению к «обычному» (углероду-12) в атмосфере как примерно 1:10 12 . Как и обычный углерод , 14 C вступает в реакцию с кислородом , образуя углекислый газ , который нужен растениям в процессе фотосинтеза . Люди и различные животные затем потребляют растения и изготовленные из них продукты в пищу, усваивая таким образом и углерод-14. При этом соотношения концентраций изотопов углерода [ 14 C]: [ 13 C]: [ 12 C] сохраняются практически такими же, как в атмосфере; изотопное фракционирование в биохимических реакциях изменяет эти соотношения лишь на несколько промилле, что может быть учтено .

В умершем живом организме углерод-14 постепенно распадается, а стабильные изотопы углерода остаются без изменений. То есть соотношение изотопов изменяется с течением времени. Это позволило использовать данный изотоп для установления возраста методом радиоизотопного датирования при датировании биоматериалов и некоторых неорганических образцов возраста до 60 000 лет . Наиболее часто используется в археологии, в ледниковой и постледниковой геологии, а также в физике атмосферы, геоморфологии, гляциологии, гидрологии и почвоведении, в физике космических лучей, физике Солнца и в биологии, не только для датировок, но и как трассер различных природных процессов .

В медицине

Используется для определения заражения желудочно-кишечного тракта Helicobacter pylori . Пациенту дают препарат мочевины с содержанием 14 C. В случае инфекции H.pylori бактериальный фермент уреазы разрушает мочевину в аммиак и радиоактивно меченый углекислый газ, который может быть обнаружен в дыхании пациента . Сегодня тест на основе меченых атомов 14 C стараются заменять на тест со стабильным 13 C, который не связан с радиационными рисками.

В России фармпрепараты на основе 14 C производит .

См. также

Примечания

1. Audi G. , Wapstra A. H. , Thibault C. The AME2003 atomic mass evaluation (II). Tables, graphs, and references (англ.) // Nuclear Physics A . - 2003. - Vol. 729 . - P. 337-676 . - DOI :10.1016/j.nuclphysa.2003.11.003 . - Bibcode : 2003NuPhA.729..337A .
2. Audi G. , Kondev F. G. , Wang M. , Huang W. J. , Naimi S. The Nubase2016 evaluation of nuclear properties (англ.) // Chinese Physics C. - 2017. - Vol. 41 , iss. 3 . - P. 030001-1-030001-138 . - DOI :10.1088/1674-1137/41/3/030001 . - Bibcode : 2017ChPhC..41c0001A .
3. Burcham W. E. , Goldhaber M. The disintegration of nitrogen by slow neutrons (англ.) // Mathematical Proceedings of the Cambridge Philosophical Society. - 1936. - December (vol. 32 , no. 04 ). - P. 632-636 . - DOI :10.1017/S0305004100019356 .
4. Kamen, Martin D. (1963). “Early History of Carbon-14: Discovery of this supremely important tracer was expected in the physical sense but not in the chemical sense”. Science . 140 (3567): 584-590. Bibcode :1963Sci...140..584K . DOI :10.1126/science.140.3567.584 . PMID .
5. Martin David Kamen. «Radiant science, dark politics: a memoir of the nuclear age».
6. Bé M.M., Chechev V. P. 14 C - Comments on evaluation of decay data (неопр.) . www.nucleide.org . LNHB. Дата обращения 8 июня 2018. Архивировано 22 ноября 2016 года.
7. Kovaltsov G. A., Mishev A., Usoskin I. G. (2012). “A new model of cosmogenic production of radiocarbon 14 C in the atmosphere”. Earth and Planetary Science Letters . 337-338: 114-120. arXiv :1206.6974 .

С обственные технологии радиоуглеродного анализа в Украине стали развиваться в условиях отсутствия необходимых дорогостоящих материалов, химикатов и приборов.

В результате, была создана одновременно дешевая и надежная комплексная технология, которая занимает почти в 10 раз меньше времени, чем традиционная, принятая на Западе. Более того, мы можем определять возраст даже тех образцов, которые во всем мире датируют либо с огромным трудом и большими затратами, либо вообще отказываются их датировать.

После чернобыльской катастрофы содержание радиоуглерода в некоторых находках стало просто огромным; нам приходилось защищать древние низкофоновые образцы от воздействия высокоактивного техногенного радиоуглерода.

Новая ядерно-физическая установка, привезенная нам из Исландии профессором Полем Теодорсеном, отличается простотой, надежностью и высокой точностью. А еще - уточнять нужные даты нам помогает так называемый калибрационный график. Он был выстроен следующим образом. Деревья на Земле, умирая, накапливались слоями.

То есть, деревья росли, падали одно на другое, и так - на протяжении тысяч лет. А сколько лет складывался весь «многослойный пирог»? Это определили, сосчитав количество годичных колец в составе каждого дерева. Скажем, если перед нами 10 слоев, образованных 100-летними деревьями, то весь этот пласт накапливался тысячу лет...

Хронология была подтверждена радиоуглеродным анализом древесных слоев, осуществленным тремя ведущими лабораториями мира; Аризонской (США), лабораторией в Гренингене (Голландия) и Бернской в Швейцарии.

Теперь, определяя возраст образца, мы накладываем полученные данные о концентрации С-14 на калибрационную кривую - и в результате предельно уточняем истинный исторический «паспорт».

Кстати, калибрационная кривая показала, что концентрация радиоуглерода в атмосфере все же иногда колебалась.

Недавно мы заметно «удревнили» несколько икон, считавшихся поздними. Эта работа проводилась одновременно в трех лабораториях - в Швеции, в Голландии и у нас, чтобы не было сомнений в получаемых результатах. И результаты совпали в пределах допустимой ошибки измерения...

Оказалось, что на Украине существовали доселе неизвестные, очень древние школы иконописи; произведения высокой ценности, которая растет с возрастом иконы... И это лишь один из примеров того, сколь важен и необходим для археологов, историков, культурологов радиоуглеродный анализ. Анализ древесины

> Углерод-14

Характеристика и свойства радиоактивного углерода-14. Читайте, как использовать период полураспада изотопов углерода-14 в радиоуглеродном датировании, история.

Углерод-14 – радиотермический способ датирования, применяющий радиоизотопный углерод-14 для того, чтобы оценить возраст объекта.

Задача обучения

• Научиться определять возраст материалов радиоуглеродным датированием.

Основные пункты

• Углерод-14 срабатывает в оценке возраста материалов с углеродами до 58000-62000 лет.
• Если не постоянное поступление космических лучей, то изотоп углерода-14 исчезнет через миллион лет.
• Наиболее частое применение этого метода – оценка возраста органических остатков в археологии.

Термины

• Радиоизотоп – радиоактивный изотоп элемента.
• Углерод-14 – радиоактивный изотоп углерода, в ядре которого вмещается 6 протонов и 8 нейтронов.
• Радиоуглеродное датирование – характеристика объектов, основанная на сравнении наблюдаемого изобилия радиоактивного изотопа и продуктов его распада.

Радиоуглеродное датирование – радиометрический способ датирования. В нем применяется радиоизотопный углерод-14, с чьей помощью определяют возраст содержащих углерод материалов до 58000-62000 лет.

Углерод обладает двумя устойчивыми лишенными радиоактивности изотопами: углерод-12 и углерод-13. Есть также отметки радиоактивного углерода-14. У последнего наблюдается короткий период полураспада (5730 лет), а значит за это время из-за радиоактивного распада его часть уменьшится вдвое. Если бы не постоянное воздействие космических лучей на атмосферу, углерод-14 исчез за миллион лет.

Диаграмма формирования углерода-14 (1), распад (2) и формула для углерода-12

Во время фотосинтеза растения фиксируют атмосферный углекислый газ (СО 2) в органических соединениях. Поэтому полученная фракция изотопа 14С в растительной фазе будет такой же как изотоп в атмосфере. Если растение умирает или съедается, то активность всех изотопов прекращается. Концентрация С14 снижается с экспоненциальной скоростью. При сравнении оставшейся доли С14 с ожидаемой атмосферной, можно вывести возраст образца.

Некалиброванные радиоуглеродные периоды передаются в радиоуглеродных годах – СЕ 1950. Потом их рассматривают детально, чтобы дать точные календарные даты. Чаще всего, радиоуглеродное датирование используют в археологических целях – оценка возраста органических остатков.

За изобретение радиоуглеродного датирования отвечает Виллард Либби (1949 год). Говорили, что идею предложил Энрико Ферми. По оценкам Либби радиоактивность углерода-14 составляет примерно 14 дезинтеграций в минуту на грамм. В 1960 году за свои исследования он получил Нобелевскую премию. Ему удалось доказать точность радиоуглеродного датирования на примере оценки возраста древнего египетского судна – 1850 год до н.э.

кэВ Удельная энергия связи (на нуклон) 7 520,319(0) кэВ Период полураспада 5,70(3)·10 3 лет Продукты распада 14 N Спин и чётность ядра 0 + Канал распада Энергия распада β − 0,156476(4) МэВ

Углерод-14 является одним из природных радиоактивных изотопов. 27 февраля 1940 года его впервые обнаружили во время своих экспериментов американские физики Мартин Дэвид Кеймен и Самуэл Рубен . Период его полураспада , составляющий 5730±30 лет, был установлен позже (Мартин Кеймен в своих первых экспериментах получил 2700 и 4000 лет , Либби в 1951 году принял срок полураспада в 5568±30 лет). Это позволило использовать данный изотоп для установления возраста радиоактивным путём в геологии при датировании биоматериалов возраста до 50 000 лет . Наиболее часто используется в ледниковой и постледниковой геологии, в археологии, а также в физике атмосферы, геоморфологии, гляциологии, гидрологии и почвоведении, в физике космических лучей, физике Солнца и в биологии, не только для датировок, но и как трассер различных природных процессов.

Углерод-14 образуется в атмосфере из азота-14 под воздействием космических лучей. Относительное содержание углерода-14 по отношению к «обычному» (углероду-12) в атмосфере остается примерно постоянным (приблизительно 1:10 12). Как и обычный углерод , 14 C вступает в реакцию с кислородом , образуя углекислый газ , который нужен растениям в процессе фотосинтеза . Люди и различные животные затем потребляют растения и изготовленные из них продукты в пищу, усваивая таким образом и углерод-14.

Образование и распад

Углерод-14 образуется в верхних слоях тропосферы и стратосферы в результате поглощения атомами азота-14 тепловых нейтронов , которые в свою очередь являются результатом взаимодействия космических лучей и вещества атмосферы:

$\backslash mathrm\{~^\{1\}\_\{0\}n\}\; +\; \backslash mathrm\{~^\{14\}\_\{7\}N\}\; \backslash rightarrow\; \backslash mathrm\{~^\{14\}\_\{6\}C\}+\; \backslash mathrm\{~^\{1\}\_\{1\}H\}.$ $\backslash mathrm\{~^\{14\}\_\{6\}C\}\backslash rightarrow\backslash mathrm\{~^\{14\}\_\{7\}N\}+\; e^-\; +\; \backslash bar\{\backslash nu\}\_e.$

См. также

Напишите отзыв о статье "Углерод-14"

Примечания

Отрывок, характеризующий Углерод-14

В десятом часу за Наташей и Петей приехали линейка, дрожки и трое верховых, посланных отыскивать их. Граф и графиня не знали где они и крепко беспокоились, как сказал посланный.
Петю снесли и положили как мертвое тело в линейку; Наташа с Николаем сели в дрожки. Дядюшка укутывал Наташу и прощался с ней с совершенно новой нежностью. Он пешком проводил их до моста, который надо было объехать в брод, и велел с фонарями ехать вперед охотникам.
– Прощай, племянница дорогая, – крикнул из темноты его голос, не тот, который знала прежде Наташа, а тот, который пел: «Как со вечера пороша».
В деревне, которую проезжали, были красные огоньки и весело пахло дымом.
– Что за прелесть этот дядюшка! – сказала Наташа, когда они выехали на большую дорогу.
– Да, – сказал Николай. – Тебе не холодно?
– Нет, мне отлично, отлично. Мне так хорошо, – с недоумением даже cказала Наташа. Они долго молчали.
Ночь была темная и сырая. Лошади не видны были; только слышно было, как они шлепали по невидной грязи.
Что делалось в этой детской, восприимчивой душе, так жадно ловившей и усвоивавшей все разнообразнейшие впечатления жизни? Как это всё укладывалось в ней? Но она была очень счастлива. Уже подъезжая к дому, она вдруг запела мотив песни: «Как со вечера пороша», мотив, который она ловила всю дорогу и наконец поймала.
– Поймала? – сказал Николай.
– Ты об чем думал теперь, Николенька? – спросила Наташа. – Они любили это спрашивать друг у друга.
– Я? – сказал Николай вспоминая; – вот видишь ли, сначала я думал, что Ругай, красный кобель, похож на дядюшку и что ежели бы он был человек, то он дядюшку всё бы еще держал у себя, ежели не за скачку, так за лады, всё бы держал. Как он ладен, дядюшка! Не правда ли? – Ну а ты?
– Я? Постой, постой. Да, я думала сначала, что вот мы едем и думаем, что мы едем домой, а мы Бог знает куда едем в этой темноте и вдруг приедем и увидим, что мы не в Отрадном, а в волшебном царстве. А потом еще я думала… Нет, ничего больше.
– Знаю, верно про него думала, – сказал Николай улыбаясь, как узнала Наташа по звуку его голоса.
– Нет, – отвечала Наташа, хотя действительно она вместе с тем думала и про князя Андрея, и про то, как бы ему понравился дядюшка. – А еще я всё повторяю, всю дорогу повторяю: как Анисьюшка хорошо выступала, хорошо… – сказала Наташа. И Николай услыхал ее звонкий, беспричинный, счастливый смех.
– А знаешь, – вдруг сказала она, – я знаю, что никогда уже я не буду так счастлива, спокойна, как теперь.
– Вот вздор, глупости, вранье – сказал Николай и подумал: «Что за прелесть эта моя Наташа! Такого другого друга у меня нет и не будет. Зачем ей выходить замуж, всё бы с ней ездили!»
«Экая прелесть этот Николай!» думала Наташа. – А! еще огонь в гостиной, – сказала она, указывая на окна дома, красиво блестевшие в мокрой, бархатной темноте ночи.

Граф Илья Андреич вышел из предводителей, потому что эта должность была сопряжена с слишком большими расходами. Но дела его всё не поправлялись. Часто Наташа и Николай видели тайные, беспокойные переговоры родителей и слышали толки о продаже богатого, родового Ростовского дома и подмосковной. Без предводительства не нужно было иметь такого большого приема, и отрадненская жизнь велась тише, чем в прежние годы; но огромный дом и флигеля всё таки были полны народом, за стол всё так же садилось больше человек. Всё это были свои, обжившиеся в доме люди, почти члены семейства или такие, которые, казалось, необходимо должны были жить в доме графа. Таковы были Диммлер – музыкант с женой, Иогель – танцовальный учитель с семейством, старушка барышня Белова, жившая в доме, и еще многие другие: учителя Пети, бывшая гувернантка барышень и просто люди, которым лучше или выгоднее было жить у графа, чем дома. Не было такого большого приезда как прежде, но ход жизни велся тот же, без которого не могли граф с графиней представить себе жизни. Та же была, еще увеличенная Николаем, охота, те же 50 лошадей и 15 кучеров на конюшне, те же дорогие подарки в именины, и торжественные на весь уезд обеды; те же графские висты и бостоны, за которыми он, распуская всем на вид карты, давал себя каждый день на сотни обыгрывать соседям, смотревшим на право составлять партию графа Ильи Андреича, как на самую выгодную аренду.
Граф, как в огромных тенетах, ходил в своих делах, стараясь не верить тому, что он запутался и с каждым шагом всё более и более запутываясь и чувствуя себя не в силах ни разорвать сети, опутавшие его, ни осторожно, терпеливо приняться распутывать их. Графиня любящим сердцем чувствовала, что дети ее разоряются, что граф не виноват, что он не может быть не таким, каким он есть, что он сам страдает (хотя и скрывает это) от сознания своего и детского разорения, и искала средств помочь делу. С ее женской точки зрения представлялось только одно средство – женитьба Николая на богатой невесте. Она чувствовала, что это была последняя надежда, и что если Николай откажется от партии, которую она нашла ему, надо будет навсегда проститься с возможностью поправить дела. Партия эта была Жюли Карагина, дочь прекрасных, добродетельных матери и отца, с детства известная Ростовым, и теперь богатая невеста по случаю смерти последнего из ее братьев.